Zanim jednak doszło do zahipnotyzowania słuchaczy i krytyków muzycznych swoim anielskim głosem, Alison przeszła kawał pracowitej drogi. Pierwszy raz o niej usłyszano wraz z pojawieniem się albumu "Snivilisation" braterskiego duetu Orbital w roku 1994. Alison użyczyła na nim swojego głosu do dwóch numerów "Sad But True" oraz "Are We Here?". Rok po współpracy z Hartnollami, Goldfrapp wsparła wokalnie debiutancki album – triphopowy "Maxinquaye" autorstwa Tricky, który okazał się być jej dobrym przyjacielem. W 1999 roku pojawiła się także na płycie "Avant Hard" zespołu Add N To (X).

Przełomem w jej karierze okazało się poznanie kompozytora – multiinstrumentalisty Willa Gregory’ego, który mógł się pochwalić kooperacją z m.in. Portishead czy The Cure. I tak więc personalne przeciwieństwa się przyciągnęły i stworzyły razem duet Goldfrapp. We wrześniu 2000 roku pojawił się ich debiutancki album Felt Moutain. Krążek ten zawładną w tym okresie całym światem. Magazyn "Q" umieścił go w panteonie "50 Najlepszych Albumów Roku 2000". Wpływowy "Rolling Stone" napisał, że "gotycki rock i muzyka filmowa nigdy wcześniej nie zatańczyły z sobą walca aż do tego momentu – do ich debiutu". Trzy lata po pierwszym longplayu, pojawia się kolejny. Black Cherry okazał się wyraźnym krokiem do przodu, czego wynikiem okazał kostiumowo-kabaretowy performens łączący electro, downtempo, pop oraz muzykę filmową. "Mojo" podsumował ich płytę jako "muzyka popowa dotykająca każdego z sześciu zmysłów, która prowadzi ich wysoko ponad wielu współczesnych muzyków". Z tego krążka pochodzi niezwykle zmysłowy i poetycki Hairy Trees. Fani duetu Goldfrapp nie musieli zbyt długo czekać na kolejne wieści z obozu Alison i Willa. W 2005 ujrzał światło dzienne ich trzeci longplay Supernature, którzy wielu już na wstępnie zamknęli w pudełku z napisem "naelektryzowany dance". Stylistycznie album nie okazał się zbytnio różniący się od "Black Cherry". Duet Goldfrapp nawiązywał na niej do glam rocka z lat 70. oraz brzmień synth pop z lat 80. Płyta okazała się najbardziej klubowym tworem w ich historii. Świadczą o tym dwa nagrania, które zrobiły furorę w stacjach radiowych. Mowa tutaj o: erotycznym Ride A White Horse oraz niegrzecznym Ooh La La.

Podłożem pod powstanie Seventh Tree okazała się wewnętrzna frustracja oraz wypalenie się członków zespołu spowodowane ciągłe granie na koncertach głósnych i zawrotnych nagrań z "Supernature". Materiał powstawał w domku letniskowym z lat 60. w Bath. Z tanecznego przepychu przenieśli się na bardziej spokojną, delikatną płaszczyznę, czerpiącą inspiracje z mrocznych pogańskich tradycji nasycone charakterystycznym, brytyjskim humorem. Goldfrapp połączyli to z pobrzmiewającymi echami nonsensownej poezji Edwarda Leara oraz ekscentrycznością wczesnego Pink Floyd. Do pracy nad "Seventh Tree" zaproszono m.in.: Ruth Wall, która zagrała na wykononanej w XVII wieku harfie o stalowych strunach, która brzmi niczym sitar.

Czwarty album duetu Goldfrapp dostępny jest od dziś w sklepach muzycznych. Poprzedza go singiel "A&E" oraz klip o w tym samym tytule, który prowadzi odbiorcę w świat bajkowo-leśnej scenerii.